卡内基还有一点不得不提及的伟大贡献,就是他那令人称道的慈善行为和公益事业。1900年,卡内基在他的《财富的福音》一书中宣布:“我不再努力挣更多的财富。”之后,他以五亿美元的价格将卡内基钢铁公司出售,毅然从蓬勃发展的钢铁事业中隐退。隐退后的卡内基,将主要的精力投入慈善事业和公益事业。1901年,他首先拿出500万美元为炼钢工人设立了救济和养老基金。紧接着,他又在纽约市捐款建立了68座公共图书馆,帮助家境贫穷却积极向上的年轻人。这项图书馆事业持续了16年,卡内基一共投资了1200万美元,建馆3500座。之后,他捐款2500万美元,在华盛顿创立了主要用来发展科学、文学和美术事业的“卡内基协会”,还在加州建造了威尔逊天文台。与此同时,卡内基在匹兹堡创办了“卡内基大学”,并持续资助各类学校和教育机构,到他临终前,这类用于教育的捐款累计达到9000万美元。除此之外,卡内基还设立了多项基金,比如“舍己救人基金”、“大学教授退休基金”、“总统退休基金”、“作家基金”等等。另外,他在11个国家设立了“卡内基名人基金”,并用1000万美元创立了“卡内基国际和平财团”,用来资助那些为世界和平做出贡献的人们。 1911年,年迈的卡内基设立了“卡内基基金会”(Carnegie Corporation of New York),让专职人员代理他的捐献活动。直到1919年去世,卡内基向社会捐献的财富总额高达3.3亿美元。而他所大力推行的基金会模式,后来也得到很大发展,卡内基因此被人们称为美国现代基金会的先驱。